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9-取代腺嘌呤化合物的合成新方法及其在抗病毒药物中的应用

9-取代腺嘌呤化合物的技术背景(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤是合成抗病毒药物替诺福韦酯的关键中间体.替诺福韦酯作为一种新型核苷酸类逆转录酶抑制剂,通过抑制逆转录酶,具有潜在的抗HIV-1活性.其活性成分替诺福韦双磷酸盐可通过直接竞争性地与天然脱氧核糖底物相结合,抑制病毒聚合酶,并通过插入DNA中终止链,用于治疗HIV,HBV感染,以及与其他逆转录酶抑制剂合用于HIV-1感染,乙肝的治疗.由于(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤中有立体构型因素,所需产物为单一的R构型,因此其合成相对困难.目前已有多种合成方法,但大多存在原料昂贵,路线冗长,纯化步骤繁琐等问题,导致工艺成本过高,工业化价值不大.
📌 参考资料/链接:
《有机合成工艺研究与开发》 (尼尔 G. 安德森 著, 陈芬儿 主译, 化学工业出版社, 2018)

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现有合成路线的不足

一种常见的合成方法是以(R)-乳酸异丁酯为起始原料,经过五步反应得到(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤.该方法需要采用昂贵的红铝还原羰基,且涉及大量繁琐的纯化步骤,使得整个工艺成本过高,工业化价值不大.

另一种方法是以(R)-环氧丙醇为原料,通过催化加氢得到(R)-丙二醇,再与碳酸二乙酯进行酯交换,最后与腺嘌呤反应得到(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤.虽然该路线步骤较短,但所用的原料(R)-环氧丙醇价格相当昂贵,限制了产品的成本优势.


新的合成方法

本研究组在对替诺福韦酯的合成工艺研究中发现,关键中间体(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤的成本是决定终产品替诺福韦酯成本的关键因素.本文提出了一种新的合成方法,以(R)-环氧丙烷作为起始原料,经过醇解,磺酸酯化,缩合以及脱保护等四步反应得到(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤.

具体合成路线如下:首先,以(R)-环氧丙烷为起始原料,在ZrO2/SO4催化下,与苄醇发生反应,得到(R)-1-苄氧基异丙醇和(R)-2-苄氧基丙醇的混合物.通过精馏得到(R)-2-苄氧基丙醇.然后,(R)-2-苄氧基丙醇与对甲苯磺酰氯反应得到磺酸酯.在碳酸铯作用下,磺酸酯与腺嘌呤反应得到(R)-9-(2-苄氧基丙基)腺嘌呤.最后,在钯炭催化下脱去苄基得到(R)-9-(2-羟基丙基)腺嘌呤.

该方法不仅步骤较短,而且每步反应条件均很温和,收率也比较高,具有工业化价值.



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