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稀土-锌双金属羧酸基化合物的合成及催化CO₂共聚性能研究

稀土-锌双金属羧酸基化合物的结构设计稀土-锌双金属羧酸基化合物是一类以乙二胺基桥联四芳氧基为配体的杂双金属配合物,其通式为LLn(THF)Zn(OOCR).其中,Ln代表钕,钐,镱或钇等稀土金属,L为改性后的四芳氧基配体,羧酸根(OOCR)则选自乙酸,三氟乙酸等衍生物.该类化合物的独特结构通过稀土金属的强配位能力和锌的协同效应,显著提升了催化活性,尤其在二氧化碳固定化反应中表现出色.
📌 参考资料/链接：
《Comprehensive Organic Synthesis (3rd Edition)》 (Paul Knochel, Gary A Molander, Elsevier, 2025)

📄 详细内容

合成工艺与关键步骤

化合物合成分为四步:1.配体制备:乙二胺,甲醛与2,4-二烷基苯酚在80℃无溶剂条件下反应72小时,生成白色粉末状配体.
2.稀土金属配合物生成:配体与LnCp₃(THF)在醚类溶剂中反应,经烃类溶剂萃取获得H-LLn(THF)晶体.
3.锌金属引入:以ZnEt₂为锌源,在-20~0℃下与H-LLn(THF)反应,生成LLn(THF)ZnEt中间体.
4.羧酸根置换:通过羧酸与中间体反应,最终得到目标产物.整个工艺需在无水无氧环境中进行,避免金属活性降低.


催化性能与工业化潜力

该化合物作为单组分催化剂,在30~90℃下可高效催化二氧化碳与环氧环己烷共聚,生成聚环己烯碳酸酯(PHPC).实验数据显示,其催化活性达2.77×10⁴g聚合物/摩尔催化剂,产物分子量(Mn)超过1万,且具备优异的耐热性(Tg=115℃).这一性能使其在可降解材料生产领域具有广阔应用前景.



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