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刺激响应释放硫化氢的七甲川菁化合物的合成与应用

背景与意义癌症作为一种严重威胁人类生命的疾病,其早期诊断与治疗至关重要.光热疗法(PTT)是已知最有效的癌症治疗策略之一,但传统光热治疗的高温不可避免地会灼伤皮肤,导致长期炎症,永久性组织损伤和肿瘤再生.低于45℃的低温PTT虽然能够减弱正常组织损伤的风险,但由于治疗激光的穿透有限,血流快速散热,位于深部和血管周围的癌细胞几乎无法被杀死,从而继续增殖,导致肿瘤复发.因此,寻求其他疗法与光热治疗联合,从而实现安全而强力的肿瘤抑制效果十分重要.近年来,气体治疗(GT)因其高效且无副作用而备受关注.硫化氢(H2S)是一种具有细胞保护作用的内源性生物气体递质,其高浓度时可破坏线粒体内稳态,并通过降低细胞色素c氧化酶(COXIV)的活化来干扰呼吸链,进而抑制ATP的合成,使依赖能量的热休克蛋白70(HSP70)水平下调,这将是逆转HSP70介导的热耐受性的一种有效且稳健的策略.H2S可以抑制NF-κB途径,并通过硫化物下调诱导型一氧化氮合酶(INOS),从而抑制炎症刺激,这为H2S下调光热治疗高温引起的炎症打下了坚实的理论基础.
📌 参考资料/链接:
《Asymmetric Synthesis: The Essentials》 (Mathias Christmann)

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化合物结构与合成

本文所述的化合物是一种具有刺激响应性的诊疗一体化化合物,其结构如式(Ⅰ)所示.该化合物通过刺激响应连接键连接七甲川菁分子和H2S供体,克服单一光疗的缺点,为肿瘤治疗提供了新的思路.该纳米粒子可以通过EPR效应靶向并富集在肿瘤组织内,在肿瘤特异性微环境下诱导响应,释放七甲川菁小分子和H2S气体,在特定激发波长的照射下,能够在实现肿瘤部位的低背景长效荧光成像的同时对肿瘤起到精准光热/光动力治疗效果,实现肿瘤部位的诊疗一体化.

化合物的合成路线包括以下几个主要步骤:首先,分别提供化合物A,B,C,D和E.化合物A的合成过程是将化合物1’和化合物2’溶解在无水乙醇中,回流搅拌12小时.反应结束后将紫红色沉淀物过滤并在真空下干燥,无需纯化即可得到化合物A.化合物B的合成是将3’和4’加入到乙腈中,加热到110℃回流反应24小时.真空下蒸去溶剂,所得固体用乙醚洗涤3次得到粉红色固体.化合物D,E和F直接购买.

接下来,将化合物C与化合物D溶于二氯甲烷中,加入EDC·HCl和DMAP,室温过夜反应后,补入化合物E继续反应,用饱和氯化铵水溶液和饱和氯化钠水溶液洗涤3次,除水后所得固体经柱层析纯化,产物和化合物F溶于二氯甲烷中,加入吡啶,室温过夜反应,用水洗三次后固体经柱层析纯化后,得到最终产物化合物Ⅰ.


微纳米结构的制备与表征

将化合物Ⅰ-1溶解于DMSO中配制成2mM的存储液,取10μL存储液加入到2mL去离子水中,即可制备得到纳米粒子.通过透射电镜(TEM)观察,可以明显的观察到形态为纳米微球的微纳米结构,粒径约160nm.同时,用DLS测试化合物Ⅰ-1在水溶液中自组装形成的纳米微球的粒径,结果显示粒径在30nm~200nm左右,室温放置24h后粒径无明显变化,证明该化合物具有优秀的结构稳定性.



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