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伊伐布雷定及其合成中间体的高效制备方法

伊伐布雷定的应用背景伊伐布雷定是一种广泛应用于治疗心力衰竭,高血压,心绞痛和心肌梗死后的心脏病的重要药物.其化学结构为3-[3-({[(7S)-3,4-二甲氧基双环[4.2.0]辛-1,3,5-三烯-7-基]甲基}(甲基)氨基)丙基]-7,8-二甲氧基-1,3,4,5-四氢-2H-3-苯并氮杂-2-酮.由于其对特定病症的显著疗效,伊伐布雷定被广泛应用于临床.在制备伊伐布雷定时,对映体纯中间体的获取是关键步骤之一.常见的合成路径涉及化合物(II)和(III)之间的缩合反应,其中R为氢或甲基,Hal为卤素原子.然而,如何高效地拆分外消旋混合物以获得对映体纯的中间体化合物一直是该领域的难点.

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传统拆分方法的局限性

在现有的技术中,樟脑磺酸N-乙酰基-L-谷氨酸曾被用于拆分中间体化合物(III).例如,EP0534859描述了使用樟脑磺酸拆分其中R为甲基的化合物(III),但其收率仅为2-3%.而EP1598333报道了通过N-乙酰基-L-谷氨酸拆分其中R为氢的化合物(III),虽然收率有所提高,但N-乙酰基-L-谷氨酸在拆分过程中容易引发分子内反应,导致降解,因此需要严格控制反应条件.

这些方法的局限性在于拆分效率低,操作复杂,且拆分试剂的回收和再利用存在技术瓶颈.因此,开发一种更高效,更经济的拆分方法成为该领域的迫切需求.


(S)-布洛芬作为拆分试剂的新工艺

为了解决上述问题,可提出了一种利用(S)-布洛芬作为拆分试剂的新方法.该方法不仅适用于伊伐布雷定,还可用于其合成中间体的拆分.具体步骤包括:将外消旋起始化合物与(S)-布洛芬在有机溶剂中反应,搅拌至沉淀生成,然后用碱处理沉淀以释放目标对映体.

在反应过程中,(S)-布洛芬的用量通常为外消旋起始化合物的2倍摩尔以上,优选为3倍.反应溶剂可选择非极性的芳族烃,脂族烃或乙腈等.反应在环境温度下进行,无需加热,操作简单且易于工业应用.

值得注意的是,当使用高于化学计算量的(S)-布洛芬时,生成的沉淀并非简单的盐,而是由一分子目标化合物与两分子(S)-布洛芬形成的共晶体.这种共晶体具有良好的稳定性和较高的收率,便于后续分离和纯化.



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