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手性螺环膦酰胺类衍生物的制备与应用

手性螺环膦酰胺类衍生物的背景与意义手性化合物在药物和农药合成中具有重要地位,尤其是不对称催化技术的应用为此类化合物的制备提供了高效途径.手性螺环膦酰胺类衍生物作为一种新型有机小分子催化剂,因其独特的螺环骨架和刚性结构,在不对称催化反应中表现出优异的对映选择性和催化活性.近年来,手性联萘膦酰胺类衍生物的研究已取得显著进展,但以1,1’-螺双二氢茚为骨架的手性螺环膦酰胺类衍生物的研究仍处于起步阶段.螺环骨架由于其独特的立体构型和热稳定性,在催化反应中展现出比联萘骨架更高的潜力.例如,南开大学周其林课题组通过一系列实验证明了螺环骨架在不对称催化中的优越性.这使得手性螺环膦酰胺类衍生物成为当前有机化学研究的热点之一.
📌 参考资料/链接:
Recent Advances in the Synthesis of Chromeno[4,3-b]pyrrolidines
期刊:European Journal of Organic Chemistry (Wiley)

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手性螺环膦酰胺类衍生物的合成路线

手性螺环膦酰胺类衍生物的制备主要基于光学活性的1,1’-螺环二氢化茚-7,7’-二酚.该原料可通过文献方法进行量化制备,或直接采购商品化产品.以下是几种典型的合成路线:

路线一:Y为O,X为NTf的衍生物制备
将光学活性的6,6’-二取代-1,1’-螺环二氢化茚-7,7’-二酚与三氯氧磷,4-N-二甲氨基以及三乙胺按比例混合,在二氯甲烷中于0-5℃反应3小时.随后加入三氟甲磺酰胺和丙腈,在80-130℃反应4-6小时,经柱层析纯化得到目标产物.

路线二:Y为S,X为NTf的衍生物制备
将光学活性的6,6’-二取代-1,1’-螺环二氢化茚-7,7’-二酚与三溴化磷,三乙胺按比例混合,在甲苯中于0-35℃反应3小时.随后加入三氟甲磺酰胺,在50-110℃反应4-6小时.最后加入硫粉,在110℃反应24小时,经柱层析纯化得到目标产物.

路线三:Y为S,X为SH的衍生物制备
将光学活性的6,6’-二取代-1,1’-螺环二氢化茚-7,7’-二酚与五硫化二磷按比例混合,在二甲苯中于100-150℃反应3-24小时,冷却后经柱层析纯化得到目标产物.



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