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含亚砜与砜结构的2-苯胺基嘧啶衍生物抗肿瘤机制研究

EGFR-TKI耐药性突破的新靶点随着全球癌症发病率的持续攀升,针对EGFR酪氨酸激酶抑制剂的研发已成为抗肿瘤药物领域的核心课题.非小细胞肺癌占肺癌病例的85%,其中EGFR-T790M突变是导致第一代EGFR-TKI(如吉非替尼)治疗失效的关键因素.现有临床数据显示,即使第三代抑制剂奥西替尼对T790M突变展现显著疗效,癌细胞仍可通过代谢适应产生新的耐药突变.
📌 参考资料/链接:
Invisible Architects: Traceless Directing Group Strategy Towards Late-Stage Functionalization and Synthesis of Drug Derivatives
期刊:Chemical Communications (Royal Society of Chemistry)

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创新合成路径与结构优化

以中间体13为起始原料,通过路易斯酸催化偶联构建嘧啶核心骨架,关键步骤包括:
1.甲硫醚氧化反应:采用间氯过氧苯甲酸(m-CPBA)在二氯甲烷中于0℃精确控制氧化程度,实现硫醚→亚砜(产率67%)或砜(产率62%)的定向转化
2.硝基还原工艺:使用连二亚硫酸钠水相还原体系,相比传统钯碳氢化法更适应中试放大生产
3.丙烯酰化修饰:通过低温滴加(0-5℃)确保迈克尔加成的区域选择性


结构活性关系(SAR)分析显示,亚砜型抗肿瘤药物工厂制备的衍生物中,当R1为氘代甲基(CD3)时,化合物代谢稳定性提升2.3倍;而X/Y位同时引入亚砜与甲硫基(如结构式8),对H1975细胞的IC50值达到0.12nM,显著优于对照化合物(IC50=3.4nM).


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