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β-咔啉酰色氨酰色氨酰氨基酸苄酯化合物的合成与抗肿瘤活性研究

背景与研究意义恶性肿瘤是全球范围内威胁人类健康的主要疾病之一.根据世界卫生组织的数据,全球癌症发病率逐年上升,每年新增癌症患者数量庞大.在抗癌药物的研发中,从天然产物中寻找抗肿瘤活性成分已成为一种重要途径.β-咔啉类生物碱衍生物作为一类天然产物,近年来因其显著的抗肿瘤活性备受关注.研究表明,β-咔啉-3-羧酸的抗肿瘤活性与其平面结构及1位,3位的取代基团密切相关.通过在这些位置上引入适当取代基,可以有效开发出高效低毒的化合物.在前期研究的基础上,进一步发现酰色氨酰色氨酰氨基酸苄酯(W-W-AA-OBzl)在肿瘤细胞模型和小鼠S180肉瘤模型中显示出确切的抗肿瘤活性,且未见明显毒副反应.基于此,将酰色氨酰色氨酰氨基酸苄酯连接到β-咔啉-3-羧酸上,有望开发出抗肿瘤活性更强,毒性更低的新型化合物.
📌 参考资料/链接:
《Catalytic Asymmetric Synthesis》 (Iwao Ojima, Wiley)

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化合物合成与制备方法

本文合成了一系列β-咔啉酰色氨酰色氨酰氨基酸苄酯类化合物,其通式中AA选自Val,Ile,Gly,Pro,Leu,Ser,Tyr,Ala,Trp,Phe,Met,Asp,Lys,Glu和Thr残基.合成路线包括以下步骤:

    L-色氨酸与甲醇在二氯亚砜存在下反应生成L-色氨酸甲酯.

    在浓盐酸存在下,对异丙基苯甲醛与L-色氨酸甲酯缩合生成1-(4-异丙基)-苯基-1,2,3,4-四氢-β-咔啉-3-羧酸甲酯.

    利用二氧化硒进行氧化反应,将四氢-β-咔啉衍生物转化为β-咔啉-3-羧酸甲酯.

    通过皂化反应,将β-咔啉-3-羧酸甲酯转化为β-咔啉-3-羧酸.

    L-色氨酸与苯甲醇在多聚磷酸存在下反应生成L-色氨酸苄酯.

    Boc-Trp与L-色氨酸苄酯在二环己基碳二亚胺(DCC)和1-羟基苯并三唑(HOBt)存在下缩合生成Boc-Trp-Trp-OBzl.

    通过脱保护反应,将Boc-Trp-Trp-OBzl转化为Trp-Trp-OBzl.

    1-(4-异丙基)-苯基-β-咔啉-3-羧酸与Trp-Trp-OBzl在HBTU和HOBt存在下缩合生成目标化合物.

上述合成路线经过优化,具有较高的产率和较好的纯化效果,适用于规模化生产.


体外抗肿瘤活性评价

通过MTT实验,评估了合成化合物对K562和HL60肿瘤细胞的增殖抑制活性.结果表明,化合物5a-o在低浓度下对肿瘤细胞具有一定的抑制作用,且未观察到明显的细胞毒性.其中,化合物5I在1μmol/kg剂量下对S180荷瘤小鼠的抑瘤率达到80%以上,显示出显著的抗肿瘤活性.

进一步的剂量效应实验表明,化合物5I的抗肿瘤作用具有剂量依赖性.在1μmol/kg剂量下,其抑瘤效果显著优于对照组和阳性药物阿霉素.此外,化合物5I在治疗过程中未引起小鼠死亡或神经毒性反应,显示出较低的毒副作用.



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