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异喹啉类化合物的合成方法及其应用

异喹啉类化合物的背景含氮杂环在药物研究领域中是一种非常常见的药效基团,是当今小分子药物研发的重要目标之一.在2014年全球销量前25位的品牌药物中,都具有含氮杂环骨架.各种取代的异喹啉类化合物是一类重要的含氮杂环,它们被广泛地应用于医药领域.这类化合物由于其广谱的抗菌性,较强的抗菌作用,较好的药物耐受性等特点,已作为重要的合成抗菌药在临床上得到广泛应用.例如,小檗碱对溶血性链球菌,金黄色葡萄球菌,淋球菌和弗氏,志贺氏痢疾杆菌均有抗菌作用,并有增强白血球吞噬作用.小檗碱的盐酸盐,俗称盐酸黄连素,已广泛用于治疗胃肠炎,细菌性痢疾等,对肺结核,猩红热,急性扁桃腺炎和呼吸道感染也有一定疗效.
📌 参考资料/链接:
《Catalytic Asymmetric Synthesis》 (Iwao Ojima, Wiley)

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异喹啉类化合物的合成方法

文献中报道过的合成异喹啉化合物的方法主要有以下几种:

1.三氟磺酸银催化法:2007年,Porco小组在三氟磺酸银催化下,通过设计底物来实现分子内的串联环异构化,然后与炔烃进行偶极环加成反应来构建异喹啉类化合物分子骨架.机理研究发现,银催化的环异构化生成N-甲基亚胺叶立德是形成吡咯异喹啉骨架的关键中间体.

2.Rh催化法:Ellman课题组使用N-苄基亚胺与炔烃在Rh催化下,随后又在钯-碳催化下进行氢化反应合成异喹啉类衍生物.但是该方法同样存在原料合成复杂等缺点.

3.硝酸银催化法:2012年,刘国生课题组利用邻位炔烃取代的亚胺类底物,利用硝酸银作为催化剂,NFSI作为氟源和氧化剂,一步法得到4-氟取代的异喹啉类化合物.

4.Rh(III)催化法:2014年,黄汉民课题组利用Rh(III)作为催化剂,通过顺序的C-H/N-N键的活化反应,使甲酮偶氮化合物与炔烃反应,高效率地得到多取代的异喹啉类化合物.


异喹啉类化合物的合成路线

反应机理为:R1为苯基,4-甲基苯基,2-甲氧基萘基;R2为甲基,苯基,4-甲基苯基,苄基;R3为甲酸甲酯,甲酸乙酯,甲酰胺;R4为苯基,4-氯苯基,叔丁基,甲酸甲酯.该方法采用了在惰性气氛下,将烯基异腈,肼,醋酸锰,过氧化苯甲酸叔丁酯按一定摩尔比加入到乙腈溶剂中,于60~80oC下搅拌反应至反应原料消失;反应结束后,用水和饱和碳酸氢钠溶液分别洗涤,用乙酸乙酯萃取产物,有机相经去除溶剂后得粗产物;该粗产物经分离提纯得到异喹啉类化合物.



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