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光学活性β-芳基高烯丙基胺类化合物的合成及其在DPPIV抑制剂中的应用

糖尿病治疗现状与DPPIV抑制剂的重要性糖尿病,尤其是II型糖尿病,已成为全球范围内的重大健康问题.据统计,全球糖尿病患者超过2.5亿,我国患者也已逾0.5亿.II型糖尿病的主要特征是高血糖,胰岛素抵抗和胰岛素分泌的缺乏.虽然现有药物能控制血糖水平,减少并发症的发生几率,但一般都有比较严重的副作用,不能从根本上控制,治愈II型糖尿病.DPPIV(DIpeptIdylpeptIdaseIV,二肽酶)是一种高特异性丝氨酸蛋白酶,具有多种生理作用,特别是能钝化GLP-1(类胰高血糖素肽-1).研究表明,增加糖尿病患者体内GLP-1的含量,可以有效降低血糖,改善病情.此外,GLP-1可减缓胃的排空,降低食欲,从主观上减少进食行为,减少糖分摄入.因此,抑制DPPIV的活性,增加内源性GLP-1的数量,增强肠促胰岛素作用,延长GLP-1作用时间,降低拮抗性代谢物的水平,已成为发现新型抗糖尿病药物的重要途径.
📌 参考资料/链接:
《Catalytic Asymmetric Synthesis》 (Iwao Ojima, Wiley)

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光学活性β-芳基高烯丙基胺类化合物的合成方法

光学活性β-芳基高烯丙基胺类化合物是一类重要的中间体,可用于合成DPPIV抑制剂.其合成方法主要包括以下几个步骤:

首先,在有机溶剂中,室温下和添加剂存在下,N-叔丁基亚磺酰亚胺1或8,芳基烯丙基卤试剂2,活化锌粉或铟粉反应0.5~8小时,获得光学活性的叔丁基亚磺酰基保护的β-芳基高烯丙基胺类化合物3或9.进一步,将叔丁基亚磺酰基保护的β-芳基高烯丙基胺类化合物3或9溶于甲醇中,加入4M盐酸的1,4-二氧六环溶液,室温搅拌0.5-8小时,浓缩即可得到光学活性的β-芳基高烯丙基胺类化合物4或10.

此外,还可以通过乙酰化,叔丁氧羰基化或苄氧羰基化等反应,对β-芳基高烯丙基胺类化合物进行进一步的保护和处理,从而得到不同的光学活性衍生物5,6或7.


合成方法的具体应用

以合成化合物3为例,具体操作如下:在室温下,0.25mmoLN-叔丁基亚磺酰亚胺1,0.5mmoL芳基烯丙基溴试剂2,0.5mmoL活化锌粉,0.25mmoL氯化锂及于干燥的反应管中,体系置换氩气保护,加入5mLDMF,室温下搅拌反应2小时,200mL乙酸乙酯稀释反应体系,依次用1M的盐酸水溶液,饱和碳酸氢钠溶液及饱和食盐水洗涤,无水硫酸钠干燥有机相,过滤,浓缩,快速柱层析即可得到手性的β-芳基高炳丙基胺类化合物3.

这种方法的主要特征是产物3中新生成的两个手性碳原子上的取代基氨基和芳基的相对构型为顺式.反应原料芳基烯丙基卤代物2中的双键无论是顺式还是反式得到产物3的相对构型均为顺式.



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