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手性β羟基1,3-二羰基类化合物的合成方法及其应用

手性β羟基1,3-二羰基类化合物的合成方法手性β羟基1,3-二羰基类化合物是一类具有重要生物活性和药物开发价值的有机化合物.其主体骨架为1,3-二羰基化合物的端位甲基参与成键后的结构,高活性的亚甲基未直接参与反应,对于后续修饰和衍生具有重要作用.这类化合物广泛存在于天然产物和药物分子中,如DIospongInA,Z/E-(+)-CryptofolIone,(R)-(+)-gonIothalamIn等,是有机合成以及药物开发工程中的重要合成子和中间体.早期合成策略主要利用1,3-二羰基类化合物如乙酰丙酮在超强碱烷基金属试剂的作用下,实现端位和中间亚甲基的同时活化,得到β羟基1,3-二羰基类化合物.然而,在温和条件下只能得到亚甲基参与反应的产物.直到2012年,发明人首次实现了在温和条件下,利用叔胺催化普通1,3-二羰基类化合物端位甲基直接参与反应,成功合成了β羟基1,3-二羰基类化合物.
📌 参考资料/链接:
《有机合成——策略与控制》 (Paul Wyatt, Stuart Warren)

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合成方法的优化与改进

为进一步提高合成效率,可提出了一种新的合成方法,该方法以羰基化合物与1,3-丙酮二甲酸单酯类化合物为原料,在有机溶剂中,以过渡金属盐与手性配体为催化剂,在低温下进行搅拌反应.具体步骤如下:

首先,向反应器中加入对硝基苯甲醛,1,3-丙酮二甲酸单酯类化合物,Zn(OAc)₂·2H₂O,手性配体L8和三乙胺,在氮气保护下,将反应器置于-40℃搅拌反应12小时.反应结束后,蒸除溶剂,经柱层析分离纯化,浓缩即得目标产物手性β羟基1,3-二羰基类化合物.其中,柱层析分离的淋洗液为石油醚与乙酸乙酯的混合物,比例为6:1至3:1.

该方法的优点在于操作简单,成本低廉,反应收率高,并具有高立体选择性.通过优化反应条件,如助剂的选择,催化剂的用量,反应温度和时间,可以显著提高目标产物的对映体选择性.


反应条件的影响

在不同反应条件下,可进行了多次试验,探讨了手性配体种类,助剂,催化剂用量,反应温度和时间对目标产物产率及对映体选择性的影响.结果表明,低温下反应显著提高了目标产物的对体选择性,最佳反应温度为-80℃至-40℃,反应时间为12至24小时.

此外,助剂的选择也起到了关键作用.三乙胺作为助剂,显著提高了目标产物的对映体选择性.最优反应条件为:催化剂用量20mol%,助剂与羰基类化合物的摩尔比为1:1.



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