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生物催化合成紫杉醇侧链的高效方法与工业化应用

紫杉醇的重要性与合成挑战紫杉醇(PaclItaxel,商品名Taxol)是一种从红豆杉树皮中提取的天然抗癌药物,对转移性卵巢癌,乳腺癌和肺癌等多种癌症具有显著疗效.然而,红豆杉树皮中紫杉醇的含量极低,仅为0.008%-0.01%,天然提取法远远无法满足需求.1988年,法国科学家DenIs博士发现可以从红豆杉针叶中提取含量较高的10-去乙酰基巴卡丁(10-DAB),并通过半合成法将其转化为紫杉醇.这一发现缓解了原料来源问题.然而,紫杉醇的合成不仅需要核心骨架10-DAB,还需要一个多手性中心的侧链.目前,合成这一侧链的化学法存在步骤多,收率低,三废多等缺点.因此,开发一种经济,高效的紫杉醇侧链合成方法具有重要意义.
📌 参考资料/链接:
University of Oxford. Nature Catalysis, 2025.

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酮还原酶在紫杉醇侧链合成中的应用

为解决传统化学合成法的缺陷,开发了一种利用酮还原酶的生物催化合成方法.该方法通过生物酶法还原和动态动力学拆分,将化合物A转化为光学纯的紫杉醇侧链化合物(结构式I).这一过程的关键在于酮还原酶能够特异性地将3S-N构型的化合物A还原成2R-羟基-3S-N结构的产物,同时不断将3R-N构型转化为3S-N构型,从而完成还原和拆分.

该方法的反应条件温和,pH值控制在6-8之间,溶剂为磷酸缓冲液.辅酶NAD+或NADP+的再生可以通过添加葡萄糖和葡萄糖脱氢酶,异丙醇和醇脱氢酶或甲酸和甲酸脱氢酶实现.酮还原酶(商品名YH2079)在这一过程中发挥了核心作用.


反应实例与优化

在实施例一中,底物A与葡萄糖在pH6.5的缓冲溶液中反应,添加NADP+,葡萄糖脱氢酶和酮还原酶.反应10小时后,转化率超过98%.经过后处理,最终得到高光学纯度的产物(EE>99%,Dr>99:1).

实施例二和实施例三分别采用异丙醇和甲酸作为辅酶再生系统,反应时间分别为12小时和10小时,转化率均超过98%.这些实验表明,该方法具有较高的通用性和可重复性,适合工业化生产.



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