研究采用2-羟基-3-甲氧基-5-硝基苯甲醛或3-甲酰基-4-羟基苯腈作为配体前体,通过三步骤构建高效催化体系:
1.硅烷偶联剂与醛基化合物经席夫碱反应形成配体
2.过渡金属盐(NICl2·6H2O或CoCl2·6H2O)与配体络合
3.通过共价键将金属络合物固定在羧基化碳纳米管载体
在高压反应釜中,最优工艺条件为:
催化剂与氘代甲醇摩尔比0.35:1
反应温度80℃
氢气压力60-80bar
N,N-二甲基甲酰胺作溶剂
对比试验显示,采用N-羟乙基亚胺二乙酸/4-硼基-DL-苯丙氨酸双重改性的载体,所得催化剂使产物收率提升至97.5%,循环使用40次后活性仅衰减1.2%.这为氘代试剂规模化生产提供了可靠的技术方案.